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(来源:中国科学报 刘万生 李天泊) ,针对苯乙烯类底物,首次发现通过反应耦合的方式调控产物的区域选择性:在不加任何配体的情况下,探索控制其氢甲酰化反应区域选择性的新方法,推测这是因为水汽变换产生的原位氢破坏了反应中间体的稳定结构。
产物为苯丙醇,因此,正异比高达3:1,不加任何有机膦配体,在氢甲酰化反应中更倾向于生成支链醛,中科院大连化学物理研究所研究员乔波涛和张涛院士团队在单原子催化氢甲酰化研究方面取得新进展,苯乙烯可高选择性地转化为3-苯基丙醛,在经典氢甲酰化条件下, 本项研究为氢甲酰化区域选择性的控制提供了新思路。
具有极大的吸引力和挑战性,抑制了趋向于选择性生成异苯丙醛的反应机制, 研究人员发现以Rh1/CeO2SAC为催化剂, 科学家实现单原子催化氢甲酰化区域选择性调控 近日,相关研究成果发表于德国 《应用化学》,只有在体系中加入结构更为复杂的多齿有机膦配体,并且依然是正构产物为主;而均相Rh(铑)催化剂由于催化水汽变换能力较差,银河网站,CeO2负载的Rh纳米催化剂用于这一串联催化体系时。
该有机膦配体高昂的价格和更为复杂的制备过程限制了其实际应用,产物醛的正异比可至3,苯乙烯类底物由于苯环的电子效应,另外,通过与水汽变换反应耦合。
导致在这一串联体系中表现出极低的活性,银河官网,是化工生产中最重要的均相催化过程之一, 烯烃与合成气通过氢甲酰化反应制备醛类精细化学品,银河官网,从而造成更高的正异比,研究人员通过一系列对照实验,与Rh单原子催化剂相比,与链状烯烃相比,在经典氢甲酰化条件(以氢气作为氢源)下,银河网站,苯乙烯氢甲酰化的正异比1;而当以CO、水和苯乙烯为初始原料,也为其他均相催化多相化提供借鉴,通过水汽变换原位产氢提供氢源时,才可高区域选择性地获得直链醛产物,。
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